Chan ist nur ein Suffix, das als Kosename verwendet wird, am häufigsten für Babys beider Geschlechter, Haustiere und Mädchen oder möglicherweise Frauen. Onii-chan ist also eine liebenswerte Art, den großen Bruder zu sagen, mit einem eher weiblichen Klang. Ich glaube nicht, dass dies eine typische Art ist, den älteren Bruder zu nennen, wegen der weiblichen Konnotation.
Im Anime gibt es jedoch eine recht häufige Trope, die oft als “little sister complex” bezeichnet wird, bei der es als “moe” oder besonders “squee” gilt, wenn eine liebenswerte kleine Schwester ihren großen Bruder onii-chan nennt. Dies kann auf eine niedliche, unschuldige Art und Weise geschehen. Siehe Card Captor Sakura für ein süßes, unschuldiges Beispiel dieser Trope. Oder es kann auf eine fetischhafte Art und Weise sein. Es würde mich zum Beispiel nicht überraschen, wenn Daru in Steins;Gate die Mädchen in der Serie irgendwann mal angemacht hat, indem er sie gebeten hat, onii-chan zu sagen. Inwiefern das auf Himouto!Umaru-Chan zutrifft, kann ich nicht sagen, da ich die Serie nicht gesehen habe.